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頭條關(guān)注

深度關(guān)注,聚焦學(xué)校重點工作、重大成果、重要活動等。

化學(xué)學(xué)院兩課題組在《自然-通訊》發(fā)表重量級研究成果

5月16日和6月8日,化學(xué)學(xué)院江華教授課題組與范樓珍教授課題組分別在《自然-通訊》發(fā)表重量級研究成果(Nature Communications 2018, 9, 1953;Nature Communications 2018, 9, 2249)。江華教授的研究解決了分子機器研究領(lǐng)域?qū)嵱眯投鄻O變速分子轉(zhuǎn)子設(shè)計這一基本難題;范樓珍教授的研究獲得了高色純度窄帶寬熒光發(fā)射碳量子點,可以作為理想候選材料用于發(fā)展下一代高效穩(wěn)定廣色域的LEDs顯示技術(shù)。


分子機器是近二十多年來超分子化學(xué)研究的前沿課題,2016年諾貝爾化學(xué)獎授予了法國路易斯巴斯特大學(xué)的讓-皮埃爾·索瓦日(Jean-Pierre Sauvage)、美國西北大學(xué)的詹姆斯·弗雷澤·斯托達特(Sir J. Fraser Stoddart)以及荷蘭格羅寧根大學(xué)的伯納德·費林加(Bernard (Ben) L.Feringa),以表彰他們在分子機器設(shè)計與合成領(lǐng)域所做出的杰出貢獻。這一重要事件進一步把分子機器的研究推向高潮。


旋轉(zhuǎn)類分子裝置是一類重要的分子機器結(jié)構(gòu)組件,然而受制于分子熱運動的無序性和復(fù)雜性,要在分子層面上實現(xiàn)對旋轉(zhuǎn)的精確控制是一個巨大的挑戰(zhàn);其中在轉(zhuǎn)動速度的控制方面,如何實現(xiàn)在寬頻率范圍內(nèi)分子轉(zhuǎn)速的階梯式分級調(diào)控(多極變速)則是一個長期的科學(xué)難點。在過去的很多年里,雖然該問題受到分子機器研究者的廣泛關(guān)注,但提出解決該問題的方案很少。近幾年,多位研究者嘗試從改變轉(zhuǎn)動位阻的方向著手,但取得的效果非常有限。


化學(xué)學(xué)院江華教授課題組在旋轉(zhuǎn)類分子裝置的運動控制方面做了一系列工作。他們基于超分子自組裝策略,構(gòu)筑了一種能夠?qū)⑦\動從旋轉(zhuǎn)模式轉(zhuǎn)換成振動模式的分子傳動裝置(J. Org. Chem. 2015, 80, 11302?11312),優(yōu)化了分子轉(zhuǎn)門的制備方法(J. Org. Chem. 2016, 81, 3364?3371),并在以上基礎(chǔ)上,合成了以柔性直鏈為轉(zhuǎn)子的分子轉(zhuǎn)門,首次揭示了柔性直鏈的立體位阻大小依賴于其運動時間尺度的機制,并利用此機制使得分子轉(zhuǎn)門在旋轉(zhuǎn)模式與振蕩模式間轉(zhuǎn)換(J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 15849?15852)。


最近,該課題組針對該問題提出通過不同類型的非共價鍵作用力在不同程度上對分子轉(zhuǎn)子的內(nèi)轉(zhuǎn)動過渡態(tài)進行穩(wěn)定,進而實現(xiàn)其多級變速目的的新策略?;谠摬呗?,他們設(shè)計了一種簡單的基于琥珀酰亞胺和苯酚基團的分子轉(zhuǎn)子,并通過堿和不同金屬離子刺激,首次實現(xiàn)了在10–2 ~ 105 Hz范圍內(nèi)將分子轉(zhuǎn)子的速度調(diào)節(jié)成四檔。實驗機理研究結(jié)果證實其多級變速調(diào)控的實現(xiàn)完全依賴于不同刺激下其內(nèi)轉(zhuǎn)動過渡態(tài)的穩(wěn)定性的不同。此外,利用輔助的酸及氟離子刺激,該體系的不同速度檔間能可逆變換。該工作提出的新方法有助于突破長期困擾分子機器研究者的實用型多極變速分子轉(zhuǎn)子設(shè)計這一基本難題,對于推動未來分子機器的發(fā)展和實用化具有較大意義。論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-018-04323-4


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( Nature Communications 2018, 9, 1953 )


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江華教授工作照


近年來,碳量子點(CQDs)作為一種尺寸小于10 nm的新型熒光碳納米材料,具有熒光可調(diào)性、良好的光熱穩(wěn)定性、低毒性及環(huán)境友好性、高的電子遷移率等優(yōu)點,在電致LEDs領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。然而,目前CQDs均表現(xiàn)出較差的發(fā)光色純度,熒光光譜半峰寬(FWHM)往往在80-150 nm之間,遠遠大于含有重金屬鎘和鉛元素的傳統(tǒng)半導(dǎo)體量子點的FWHM (<40 nm),從而極大地限制了CQDs在高效LEDs顯示技術(shù)領(lǐng)域的發(fā)展。如何實現(xiàn)CQDs高色純度窄帶寬熒光發(fā)射一直是困擾科學(xué)家的難題。最近,化學(xué)學(xué)院范樓珍教授課題組在熒光碳納米材料領(lǐng)域取得重大突破,實現(xiàn)了碳納米材料高色純度窄帶寬熒光發(fā)射,改變了傳統(tǒng)的碳納米材料熒光寬發(fā)射的觀念。

他們設(shè)計合成了一種新型的不同尺寸大小的高結(jié)晶度三角形結(jié)構(gòu)CQDs(NBE-T-CQDs),實現(xiàn)了其從藍色到紅色的高色純度窄帶寬熒光發(fā)射,其FWHM僅為30 nm,最高量子產(chǎn)率達72%。飛秒瞬態(tài)吸收光譜和低溫變溫?zé)晒夤庾V及理論計算結(jié)果表明,獨特的高結(jié)晶度三角形結(jié)構(gòu)CQDs表現(xiàn)出較弱的電子-聲子耦合作用以及非常簡單的激發(fā)態(tài)弛豫過程,這是其產(chǎn)生高色純度窄帶寬熒光發(fā)射的根本原因。通過與華北電力大學(xué)譚占鰲教授以及香港科技大學(xué)楊世和教授課題組合作,以NBE-T-CQDs作為活性發(fā)光層,制備了高色純度、高性能、高穩(wěn)定性、全色電致LEDs。這項研究工作表明高色純度窄帶寬熒光發(fā)射CQDs可以作為理想候選材料用于發(fā)展下一代高效穩(wěn)定廣色域的LEDs顯示技術(shù)。論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-018-04635-5。


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( Nature Communications 2018, 9, 2249 )


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范樓珍教授課題組照片

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